为营建都监提调，负责景福宫重建事宜，后又历任扈卫大将、判义禁府事、判宗正卿等职位。
当时兴寅君李最应的弟弟兴宣大院君摄政，但是大院君实行独裁政策，不允许任何人以裙带关系分享权力，因此李最应始终没能攀上高官。
而李最应的权力欲又非常强，他在大院君执政时得不到重用，又想得到高官厚禄，被形容为“厨下饥狗”，大院君又一直不给他升官，因此他非常厌恶大院君，“与其弟大院君素不协”。
后来朝鲜王妃闵妃逐渐崛起，准备推翻大院君，李最应立刻投靠了闵妃，与骊兴闵氏外戚巨头闵升镐、闵谦镐过从甚密，并时常出入大院君的府邸云岘宫，为闵家刺探情报。
最终，同治十二年（1873年，高宗十年），闵妃借崔益铉弹劾大院君之上疏而鼓动高宗宣布“亲政”，赶走大院君，李最应和闵家人也不断怂恿，高宗便在十一月三日宣布“亲政”，大院君垮台。李最应也很快恢复了扈卫大将的官职。
后来李最应又协助闵妃肃清中央到地方的大院君余党，册封闵妃之子李坧为王世子，因此李最应又在同治十三年（1874年，高宗十一年）十二月拜相，被擢升为左议政，成为了闵妃集团的核心人物。
到光绪元年（1875年，高宗十二年）十一月，兴寅君李最应被任命为领议政，成为了一人之下，万人之上的权贵，李最应也成为朝鲜王朝五百年来极少数几个以王室宗亲身份登上领相宝座的人物。
兴寅君李最应虽然善于夤缘，但才能着实平庸，他虽然名义上为领相，实际上却为闵奎镐、闵谦镐等闵姓外戚控制，自己毫无主见。
日本军舰进入江华岛、以追究“云扬号事件”为由强迫朝鲜缔约的事件。
此时朝鲜国内舆论沸腾，朝中也立即分化为主和派和主战派两派，争论不休。李最应身为领议政，在议政府会议时却显得唯唯诺诺，优柔寡断，有人要求与日本一战，李最应说“唯”，有人要求主和，李最应又说“唯”，有人说先与日本一战，不胜则讲和，李最应还是说“唯”，
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