确保他自己不会受到丹麦顾问的影响，他自己有较高明的策略和政治鉴别力。
1864年，希腊颁布了新宪法。
新宪法增加了人民的权利和自由，规定了受到严格限制的但较为强大的立宪君主的权力。
缩小了议会不负责任的行动，提高了议会的效率。
议会实行一院制，实行直接选举和普选。这部宪法是当时欧洲最民主的宪法之一。
乔治一世于1864年11月28日向宪法宣誓。
虽然实施了民主的宪法，但希腊历届政府很少能维持长久，选举经常是通过贿赂的手段。
1867年，乔治一世娶俄罗斯女大公奥尔加·康斯坦丁诺芙娜为妻。
次年他们的长子诞生。
公众要求这个孩子取名康斯坦丁，一方面与他的俄国外祖父同名，更重要的是，希腊人民希望有朝一日他能够统治与他同名的都城君士坦丁堡。
1864年至1874年，希腊共经历了21届内阁，最长的一届历时一年半。
1875年5月8日，曾在报刊上匿名抨击乔治一世的查理拉奥斯·特里库皮斯成为首相。
他迫使乔治一世承认了宪法原则，那就是国王有义务信任议会的领袖，当后者能够领导议会大多数时，由他来组成政府。
他组建了现代希腊的第一个政党：新党。
虽然在10月27日，亚历山德罗斯·库蒙杜罗斯的民族党在大选中联合其他政党一起反对他，使他下了台。
但占议会多数的党派组阁的原则得到了确定。
在19世纪的最后25年内，基本是特里库皮斯与库蒙杜罗斯及其继承人泰奥多罗斯·德里吉安尼斯轮流担任首相。
乔治一世统治初期，工业发展较为缓慢；但对外贸易和航海船运却有较大发展。
乔治一世的称号是希腊人国王，也就是所有希腊人的国王。所谓“伟大理想”，就是收复仍被外国统治的希腊人居住的地方。
乔治一世首先提出了收复克里特。
克里特大部分居民是希腊人，却一直被奥斯
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